PCのメールからicloudメールに送れなくなった

エラーメッセージの内容は？

それがヒントになると思うので、省略せずに書き込んでください。

それから、「PCのメール」とは、どのアカウントでしょうか（iCloudメールもPCで送受信できるので、これでは特定できません）。

＞通常使っているPCのメールからicloudメールに送る

PCで使っているメールアドレスから送ったということは、送り先はご自身のアカウントではない？

それとも、ご自身のアカウントですか？

前者なら、相手の環境に原因がある可能性があるので、もう少し状況をはっきりさせていただけないでしょうか。

iCloudに空きが無いなら、データ削除か増量で空きを確保する。